Δεύτερη πατριαρχικὴ βιβλιοθήκη ἀπὸ τὸ 1844 κ. ἑ. (ἀλλὰ καὶ πιὸ πρίν) θεωρεῖται ἡ βιβλιοθήκη τῆς Ἱερᾶς Θεολογικῆς Σχολῆς τῆς Χάλκης, χαρακτηριζόμενη: «Βιβλιοθήκη τῆς Μεγάλης Ἐκκλησίας ἐν τῇ κατὰ Χάλκην Ἱερᾷ Πατριαρχικῇ Σταυροπηγιακῇ Μονῇ τῆς Ἁγίας Τριάδος».
Ἡ ἱστορία της φθάνει στοὺς βυζαντινοὺς χρόνους, στὸν Θεόδωρο Στουδίτη, τὸν ἱερὸ Φώτιο καὶ τὴν Αἰκατερίνη τὴν Κομνηνή.
Κύριος ὀργανωτὴς καὶ (πιθανῶς) θεμελιωτὴς τῆς βιβλιοθήκης ἦταν ὁ Πατριάρχης Μητροφάνης Γ᾽ (1565-1572, 1579-1580), ὁ ὁποῖος τῆς δώρισε 300 χειρόγραφα, πολλὰ ἀπὸ τὰ ὁποῖα σώζονται σήμερα στὴν αἴθουσα τῆς πατριαρχικῆς βιβλιοθήκης στὸ Φανάρι. Στὴ συνέχεια, ἡ βιβλιοθήκη ἄρχισε νὰ ἐμπλουτίζεται μὲ διάφορες ἐκδόσεις ἀπὸ δωρεὲς ἢ ἀγορές. Κύριος δωρητὴς ὑπῆρξε πάντοτε τὸ Οἰκουμενικὸ Πατριαρχεῖο, στὸ ὁποῖο καὶ ἀνήκει ἡ βιβλιοθήκη.
Πρὶν ἀπὸ τὴ λειτουργία τῆς Σχολῆς, ἡ βιβλιοθήκη τῆς μονῆς ἦταν ἐγκατεστημένη σὲ ἰδιαίτερο δωμάτιο. Μετὰ τὴν ἵδρυση τῆς Σχολῆς ὁ πατριάρχης Γερμανὸς Δ᾽ ἵδρυσε μὲ δικά του ἔξοδα διώροφο λιθόκτιστο κτίριο βιβλιοθήκης κατὰ τὴ δεύτερη πατριαρχία του (1852-1853), τὸ ὁποῖο λειτούργησε ἕως τὸν σεισμὸ τοῦ 1894. Στὰ σχέδια ἀνοικοδόμησης τῆς Σχολῆς μὲ ἔξοδα τοῦ Παύλου Στεφάνοβικ δὲν συμπεριλήφθηκε ἰδιαίτερο κτίριο βιβλιοθήκης. Τὰ βιβλία ἀπὸ τὸ 1886 ἕως τὸ 1927 ἦταν τοποθετημένα στὴ μεγάλη αἴθουσα στὴν νοτιοδυτικὴ πλευρὰ τοῦ πάνω πατώματος τῆς Σχολῆς. Ἀπὸ τὸ ἔτος 1927 βρίσκονται στὴ σημερινή τους θέση στὸ ὑπόγειο τμῆμα τῆς βόρειας πλευρᾶς τῆς Σχολῆς.
Ἕνα ὁλόκληρο τμῆμα τῆς βιβλιοθήκης κατασκευάστηκε τὸ ἔτος 1960 καὶ πλουτίσθηκε μὲ τὰ κατάλληλα ἐξαρτήματα, μὲ αἴθουσα περιοδικῶν, ἀναγνωστήριο καὶ γραφεῖο τοῦ βιβλιοφύλακα μὲ δαπάνη τοῦ Κυριάκου Παμούκογλου, ἄρχοντα ὀρφανοτρόφου τῆς Μεγάλης τοῦ Χριστοῦ Ἐκκλησίας.
Δωρητὲς καὶ εὐεργέτες τῆς βιβλιοθήκης ὑπῆρξαν, ἐκτὸς τοῦ Οἰκουμενικοῦ Πατριαρχείου καὶ τῶν ἄλλων προαναφερθέντων, κυρίως οἱ ἀπόφοιτοι τῆς Σχολῆς, πατριάρχες, ἱεράρχες καὶ ὑπόλοιποι κληρικοί, οἱ καθηγητές της, διάφοροι ὁμογενεῖς φιλάνθρωποι, οἱ ὁποῖοι δώρισαν στὴ βιβλιοθήκη εἴτε σειρὲς εἴτε καὶ ὁλόκληρες τὶς προσωπικές τους βιβλιοθῆκες. Ἐπίσης, οἱ ἀδελφὲς ὀρθόδοξες Ἐκκλησίες, ἄλλες χριστιανικὲς Ἐκκλησίες καὶ ἱδρύματα ἐκκλησιαστικὰ καὶ ἐπιστημονικά, καὶ ἄλλα ἄτομα.
Τελευταῖα μεταφέρθηκαν στὴ βιβλιοθήκη ὁλόκληρες οἱ προσωπικὲς βιβλιοθῆκες τοῦ Πατριάρχου Μαξίμου Ε᾽, τοῦ Ἀρχιεπισκόπου Θυατείρων Γερμανοῦ Στρηνοπούλου, τοῦ Μητροπολίτου Σάρδεων Μαξίμου Χριστοπούλου, τοῦ Μητροπολίτου Σταυρουπόλεως Μαξίμου Ρεπανέλλη, τοῦ καθηγητοῦ Ἰωάννου Παναγιωτίδου (μέρος αὐτῆς), τοῦ Βλαδιμήρου Μιρμίρογλου καὶ ἄλλων.
Ἡ βιβλιοθήκη τῆς Ἱερᾶς Μονῆς τῆς Ἁγίας Τριάδος Χάλκης ἐξακολουθεῖ νὰ συνεχίζει τὴ λειτουργία της.